张振华博士在Journal of Catalysis发表学术成果
添加时间:2021-04-02  阅读数:197  作者:  来源:xjch  文字:【】【】【

  近期,实验室张振华博士在催化领域一区Top期刊Journal of CatalysisIF=7.888)上发表题为“Ceria morphology-dependent Pd-CeO2 interaction and catalysis in CO2 hydrogenation into formate” (DOI: https://doi.org/10.1016/j.jcat.2021.03.025)的研究论文。

该研究工作通过制备不同形貌CeO2纳米晶(分别为纳米棒状、纳米立方体和纳米多面体)负载金属Pd的催化剂,系统研究了Pd-CeO2相互作用及其对CO2加氢成甲酸盐反应性能的影响。研究发现CeO2表面的氧空位浓度决定着Pd-CeO2之间的相互作用,进而影响着Pd粒子的尺寸和电子结构。具有较高表面氧空位浓度的纳米棒状CeO2r-CeO2)与Pd之间的金属-载体相互作用(MSI)更强,导致Pd/r-CeO2上形成更小的Pd纳米粒子和更正价态的Pd物种。

 不同Pd/CeO2催化剂的微观结构图(左侧)、Pd物种结构表征图(A, B)和催化CO2加氢成甲酸盐反应性能图(C, D

将不同的Pd/CeO2催化剂应用于CO2加氢反应,纳米多面体负载Pd催化剂(Pd/p-CeO2)展示了最佳的甲酸盐产率,在40oC反应条件下TOF达到746 h-1。这主要归因于p-CeO2上易形成高浓度的金属态Pd物种,促进了H2的活化,使催化反应性能得到提升。原位DRIFTS实验结果展示了双齿碳酸盐和碳酸氢盐是反应的活性物种,其加氢产生甲酸盐是反应的速控步。这些结果一方面极大地加深了对Pd/CeO2催化剂催化CO2加氢成甲酸盐的基础概念和方法的理解,另一方面也很好地证明了氧化物纳米晶形貌设计是开发高效PdCO2加氢催化剂的有效策略。

该工作由硕士生范丽萍和张静共同完成,本科生马可昕提供一定帮助,相关表征得到孔黎春和贾爱平实验员的支持,张振华博士和鲁继青研究员为共同通讯作者,浙师大为该论文第一单位。

 文章连接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951721001299?via%3Dihub



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