近日,实验室胡勇教授课题组王海燕校聘副教授在国际顶级学术期刊Nature Communications在线发表研究论文“Lattice oxygen activation and local electric field enhancement by co-doping Fe and F in CoO nanoneedle arrays for industrial electrocatalytic water oxidation”,该刊物是目前最具影响力的综合性刊物之一,为中科院分区一区期刊,最新影响因子为16.6。
析氧反应(OER)对一系列清洁能源储存和转化过程至关重要。然而,OER动力学缓慢、过电位大等问题严重制约了其工业应用。深入理解电催化剂结构与电化学行为的相关性,揭示其催化机理,对开发高活性和耐久性OER催化剂具有重要意义。该工作通过阴、阳离子双掺杂策略耦合晶格氧活化机制和局域电场,从而实现工业级电催化析氧反应。
通过简单的阴、阳离子双掺杂策略制备了Fe和F共掺杂的粗糙CoO纳米针阵列(缩写为Fe、F-CoONNAs)用于碱性条件下的电催化析氧反应。得益于晶格氧活化和局域电场的耦合作用,所制备的Fe、F-CoO NNAs在10 mA cm–2的电流密度下表现出169mV的极低过电位,在500 mA cm–2的工业电流密度下表现出277mV的过电位和优异的耐久性,超过了大多数已报导的OER催化剂。进一步结合实验结果和理论模拟发现Fe和F双掺杂可协同调节CoO的电子结构,改善金属-氧共价性和促进晶格氧活化,激活晶格氧活化机制。此外,Fe掺杂增强尖端电场和邻近效应,在催化剂表面高效富集OH−,提高了传质动力学,优化了晶格氧活化机制反应能垒,促进了O2的解吸。这些结果为设计高效的OER电催化剂开辟了一条新途径,也加深了对催化剂构效关系和电催化机理的理解。更广泛地说,这项工作对其他催化反应以及涉及氧化学或传质的能量存储系统的研究具有重要借鉴意义。