报告题目:阴离子金属氢中间体的结构、性质与催化
报告时间:2024年5月13日 14:15-15:15
报告地点:7-301
报告人:刘强
报告人简介:
刘强,2007年和2012年在武汉大学分别获得本科和博士学位(导师:雷爱文教授);2012-2015年在德国莱布尼茨催化研究所从事博士后研究(导师:Matthias Beller教授);2015年起在清华大学化学系工作至今。主要从事金属有机化学与催化,活性反应中间体化学,生物质催化转化等方面的研究。
报告简介:
极性不饱和键的还原反应是一类基础且重要的转化反应,常用的还原剂包括LiAlH4、NaBH4等金属氢化合物。以LiAlH4为代表的金属氢还原剂是一类典型的阴离子金属氢配合物,其中AlH4-阴离子具有极强的负氢亲核性,Li+作为抗衡阳离子可与极性键中电负性较大的杂原子配位,从而有效增强底物的亲电性,在极性不饱和化合物的还原反应中展现出优异的反应活性。尽管如此,这类试剂通常需要当量使用且产生大量金属盐副产物,不符合绿色化学发展的要求。氢气作为还原剂具有价格低廉,原子经济性高等优势,利用过渡金属氢中间体的高效形成与转化是实现催化氢化反应的核心步骤。然而,该类中间体的负氢转移活性及还原能力普遍低于LiAlH4等阴离子金属氢化物。为此,我们构建了一类具有高负氢转移活性的阴离子过渡金属氢催化体系,其中抗衡金属阳离子不仅可以通过配位作用活化底物,还可以稳定反应过程中的关键中间体和优势过渡态,从而实现高效、高选择性的催化氢化反应。
代表性论文:
1. Chem. 2023, 9. 2585.
2. Nat. Chem. 2022, 14, 1233.
3. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202202814.
4. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 5108.
5. CCS Chem. 2024, 023.202303289.