报告题目:有机超分子人工光合组装体及功能初探
报告时间:2024年5月15日 下午16:00 - 17:00
报告地点:16-921
报告人:田佳
报告人简介:
田佳,研究员、博士生导师,现任职于中国科学院上海有机化学研究所。2016年于复旦大学获博士学位,2017-2021年先后在美国麻省理工学院、英国布里斯托大学、加拿大维多利亚大学开展博士后研究,期间入选欧盟玛丽居里学者计划。目前主要研究方向为新型超分子功能组装体的构筑及其在光能转化方面的应用。近年来,以超分子人工光合组装体为主题,构筑了首例仿光合紫菌球形色素体纳米结构,实现了水相可见光照射下的常温常压CO2至甲烷的选择性催化转化,揭示了组装限域效应对催化活性的影响。开展天然光合作用系统的自组装模拟产氢及CO2催化转化至C1及多碳产物的相关研究。作为通讯/第一作者在Nat. Catal.、Nat. Mater.、Nat. Chem.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Chem. Soc. Rev.等期刊发表论文40余篇。现担任《Chin. Chem. Lett.》(中国化学快报)青年编委。近两年来,承担国家自然科学基金面上项目1项(主持)、科技部重点研发计划青年项目1项(参与)等。
报告简介:
人工超分子体系在太阳能转换与催化制备小分子燃料方面具有重要理论和应用价值(Mater. Futures2022, 1, 042104.)。天然结构的光捕获效率通常很高,但光能至化学能固定的总量子产率(QY)通常低于1%。针对这个问题,Tian等人于2016年报道了超分子有机框架结构用于水相质子还原产氢(Nat. Commun.2016, 7, 11580; Chem. Soc. Rev.2022, 51, 434.),于2020年报道了溶液相自组装纳米胶束系统用于可见光催化产氢(QY > 4%)(Nat. Chem.2020, 12, 1150.),并进一步利用冷冻电子显微镜研究了其组装结构(Nat. Mater.2023, 22, 786.)。最近,基于天然藻类和光合细菌中存在的色素体复合结构的超分子模拟,我们课题组创制了水相超分子人工光合球形色素体系统,实现了高量子产率的CO2向C1产物的绿色转化(Nat. Catal.2023, 6, 464)。该水相超分子系统产生了显著的球形天线效应和组装限域效应,提高了光捕获能量转移效率,并促进了多质子多电子转移协同催化过程,通过两步反应将CO2还原为CH4,其产率 > 13,000 μmol h-1 g-1,选择性 > 89%,24小时内的总量子产率 > 4.3%。受蓝细菌藻胆体启发,我们通过聚电解质模拟蛋白骨架,利用金属卟啉模拟色素团分子,在水中实现了一维超分子光合组装体的构筑,从而模拟了藻胆体棒状天线结构和催化中心,该光合组装结构可实现水相光催化产H2,其效率相比单体分子提升23倍以上(Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202315599)。研究表明,这类基于组装限域效应构筑的超分子人工光合系统产生了显著的天线效应,提高了光捕获能量转移效率,并促进了多质子多电子转移的协同催化过程。
代表性论文:
1. Nat. Catal.2023, 6, 464-475.
2. Nat. Mater. 2023, 22, 786-792.
3. Nat. Chem. 2020, 12, 1150-1156.
4. Angew. Chem. Int. Ed.2024, 63, e202315599.
5. J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 22539-22547.